El malestar político comenzó a volverse contra el Emperador y la Emperatriz de México. Después del final de la Guerra Civil, Estados Unidos comenzó a apoyar más activamente a los liberales. A principios de 1866 Napoleón III se mudó. las fuerzas francesas y abandonó a Maximilien a su suerte. El nuevo rey belga Leopoldo II, hermano de Carlota, aconsejó a Maximilien abdicar, a lo que Carlota se opuso firmemente: “Nada puede liberarnos de nuestro juramento. »

Dispuesta a hacer cualquier cosa para salvar su imperio, Charlotte se despidió de Maximilien para defender su causa en Europa, sin saber que nunca volvería a verlo. A pesar de la petición de Carlota, Napoleón se negó a darles su apoyo y recomendó que abdicaran. Este fracaso provocó una severa depresión en Charlotte, quien comenzó a creer que asesinos franceses intentaban envenenarla. También preguntó al Papa Pío IX. en Roma en busca de ayuda, quien también se negó a ayudar.

Perturbado por su comportamiento, su hermano Felipe, conde de Flandes, la convenció de regresar a Miramare. Mientras tanto, al otro lado del Atlántico, en mayo de 1867, Maximiliano y sus soldados fueron capturados por las fuerzas mexicanas. Un mes después, Maximiliano fue ejecutado por un pelotón de fusilamiento mexicano, poniendo fin oficialmente a su breve reinado.

La salud de Charlotte se deterioró en Miramare, donde la familia de su marido la cuidaba. Sus médicos le diagnosticaron “locura con ideas fijas de persecución”. Charlotte finalmente regresa a Bélgica con sus hermanos, pero su condición no mejora. La medicina no pudo identificar la causa de su psicosis ni tratarla con éxito. La ex emperatriz vivió otros sesenta años, pasando gran parte de su vida como ermitaña, antes de morir en el castillo de Bouchout (12^mi Century), al norte de Bruselas, en 1927.